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西村 一久; 庄司 修一*; 羽成 章*; 佐藤 誠一*; 木原 義之; 遠藤 秀男
JNC TN8430 2001-005, 64 Pages, 2001/09
先進的リサイクルシステムのMOX燃料製造法の有力な候補として外部ゲル化法がある。MOX試験の実施に先立ちウランを用いて基本的な機器の把握・製造条件の確認を行った。製造試験では基本的な条件の調査を行い、1)原料となる硝酸ウラニルの調製とPVA水溶液の調製試験を行い、適切な調製条件を調査した。2)液滴を生成するための滴下原液の調製、振動滴下装置による液滴生成に関する試験を行い、適切な振動数、送液速度を調査した。3)ゲル化反応の際の、原液組成、アンモニア濃度の影響を調査した。4)ゲル球の熟成・洗浄・乾燥条件について試験を行い、不純物の除去効果などを調査した。5)乾燥ゲル球の示差熱分析及び焙焼試験を行い、酸化物粒子を得た。このことで最終的な焼結粒子が得られる見通しがついた。また、特性評価などを行い、粒子直径の高い制御性や物質収支に関して技術的な問題がないことを確認した。本試験の結果、振動滴下装置を用いたゲル化法についてのMOX粒子製造試験を行う準備がほぼ整った。しかし、ゲル球の表面ひび割れなどの未解決課題については引き続きウラン試験を行い解決する必要がある。
高梨 光博; 駒 義和; 青嶋 厚
JNC TN8400 2001-022, 60 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-022.pdf:1.31MB
TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。
手島 正吾
JNC TN8400 2000-029, 54 Pages, 2000/10
JNC-TN8400-2000-029.pdf:1.32MB
本報告は、著者が核燃料サイクル開発機構において平成10年4月から平成12年10月までに博士研究員として行った研究内容をまとめたものである。本報告は、3つの内容に分かれる。1)相対論的スピン密度汎関数法に基づくバンド計算法、この計算法をも用いて解析した、2)強磁性体UGe2、3)反強磁性体UO2の電子物性に関する研究である。1)相対論的バンド計算(RBC)法 s、p、d電子系物質を扱うバンド計算法は、基礎面、応用面ともに十分な研究が行われている。しかし、アクチニド化合物のような磁性5f電子を扱うバンド計算法は、非常に複雑でありかつ相対論的アプローチが必要とされるために、その研究が遅れている。本研究では、磁性5f電子に有効な相対論的バンド計算法を定式化した。2)UGe2の電子物性 UGe2は強磁性体であることから、理論による解析が未だ十分に行われていない。そこで、本研究で開発した相対論的バンド計算法を用いてUGe2の電子状態とフェルミ面を解析した。その結果、UGe2は5f電子特有の重い電子系であることが分かり、実験結果と一致する結果を得た。3)核燃料UO2の電子構造 核燃料物質である反強磁性UO2の熱伝導度の振る舞いを把握することは重要である。しかし、熱伝導度に影響を与える電子構造の計算が、相対論的効果を考慮した形では、未だ行われていない。そこで、RBC法を適用し、UO2の電子構造の詳細を明らかにした。
古高 和禎
JNC TN8400 2000-028, 70 Pages, 2000/10
JNC-TN8400-2000-028.pdf:1.71MB
本報告は、著者が核燃料サイクル開発機構において、平成9年11月から平成12年10月までの期間に博士研究員として行った研究内容をまとめたものである。本報告は、二つの内容に分かれる。すなわち、一つは、熱中性子吸収断面積の測定の高度化に関する研究である。今一つは、HHS検出器を用いた光核反応断面積の微細構造測定の高度化に関する研究である。1)放射化法を用いた
線測定による熱中性子吸収断面積測定において、得られる結果の精度に影響を及ぼす主な要因には、線収量の統計精度の他に(1)線ピーク検出効率の校正精度、及び(2)線放出率の精度があげられる。本研究では、高速三次元同時計測システムを作成することにより、(1)線ピーク検出効率を精密に校正するための、-同時計測法を用いた標準線源放射能の精密測定、及び(2)短寿命核の線放出率の精密測定に用いるための、
線検出器にプラスチックシンチレータを用いた-同時計測法の開発及び、それを使用した100Tcの線放出率の精密測定を行い、熱中性子吸収断面積測定の高度化を図った。2)熱中性子吸収断面積が小さい核種に対しては、巨大共鳴領域の線を用いた光吸収反応による核変換が提案されている。光吸収反応による核変換を効率的に行うためには、光吸収断面積の入射線エネルギー依存性を詳細に知る必要がある。本研究では、高分解能高エネルギー線スペクトロメータ(HHS)を用いた光吸収断面積の微細構造測定をより精密で信頼できるものとするために、精密なモンテカルロシミュレーション計算を実施し、検出器の標準線応答関数の整備を行った。
掛樋 勲; 河野 秀作
JNC TN9400 2000-054, 84 Pages, 2000/04
JNC-TN9400-2000-054.pdf:7.15MB
本研究は、乾式再処理-振動充填燃料の乾式リサイクルシステム構築研究に資するため、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験を行って、充填密度等の燃料品質とその向上性についての評価を行ったものである。酸化物電解処理技術は、燃料酸化物が焼結体の形態で電極に析出する方法である。この焼結体となっている電極析出物を破砕することによって、振動充填燃料となる顆粒を作る。この電解処理方法はFP分離にも適用できて再処理と顆粒製造を同時にできる。これは、ロシア原子炉科学研究所RIARで開発中のもので、国内においても新しいFBR燃料リサイクル技術のひとつとして、評価研究が進められている。従来、振動充填燃料は、球形顆粒を作って充填密度を上げることを考えている。本研究対象としている電解による顆粒は電解析出物を破砕して顆粒とするため、顆粒製法は簡単であるが、形状が角張った非球形顆粒である。そのため、本研究ではこの電解による顆粒の充填密度と振動充填メカニズム(決定因子)との相関性をできるだけ明らかにするように努めている。また、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験は、国内初めての実験成果である(実験は東芝に委託して行った)。UO2顆粒振動充填燃料のほぼ均一な顆粒分布性状と75%の振動充填密度を得た。軸方向充填密度のバラツキのため、期待される充填密度は達成できなかったが、振動充填メカニズム及び充填密度向上のための知見を多々得た。この知見に基づく充填方法の改良により、80%以上の振動充填密度(軸方向平均)の達成ができると考える。
掛樋 勲; 戸澤 克弘; 松本 俊一; 田中 健哉; 吉氏 崇弘*
JNC TN9400 2000-053, 99 Pages, 2000/04
JNC-TN9400-2000-053.pdf:7.47MB
本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)における操業性評価に係るものである。乾式リサイクルシステムは、工程機器で処理した燃料(使用済み燃料、リサイクル燃料中間製品、リサイクル燃料製品)を固体の形で次の工程へ移送するバッチ処理システムである。このため、工程間の燃料移送はハンドリングロボットを用いて自動化された物流システムで行う。本研究では、米国アルゴンヌ国立研究所(ANL)の金属燃料プロセスを例に、乾式プロセスのロボットによる自動化操業システムについて、ロボットの必要機能、ロボットと工程機器の相互の操作性、動作・移送時間等の観点でシステム評価を行った。評価は、プロセス機器、機器動作、プロセス移送物及びハンドリングロボット機能の現実化したモデルをシミュレーションコードに組み込んで、ロボットによるプロセス操業をシミュレーションする、バーチャルエンジニアリング手法を適用して行い、ロボットによる乾式プロセス物流操作の現実性を示した。またプロセス設計、技術開発の進捗による、より実際的で、合理的な乾式システムの物流システム構築の課題を摘出して示した。
戸澤 克弘; 松本 俊一; 掛樋 勲
JNC TN9400 2000-052, 110 Pages, 2000/04
JNC-TN9400-2000-052.pdf:4.39MB
本研究は、従来のPurex再処理法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理)について、主要機器であるカソードプロセッサ(蒸留器)の蒸留挙動を模擬し、処理時間及び物質収支などを把握するための蒸留解析コード及び、プロセスセルの冷却挙動解析をパーソナルコンピュータ上で実施できるように解析モデルを作成したものである。これらは、乾式リサイクルシステム構築、評価のためのシステム解析ツール(設計ツール)開発の一環として行ったものである。カソードプロセッサ蒸留解析コードの作成にあたっては、検証計算としてベンチマークデータが公開されている2次元キャビティ内の自然対流問題のベンチマーク解と本解析コードでのパーソナルコンピュータ上での計算結果を比較した結果、よく一致することを確認した。次に、本解析コードの精度向上、作業効率向上を目的とした改良を行った上で、本解析コードを用いてカソードプロセッサを模擬した円筒状の密閉容器の体系にてCdの蒸留について蒸留解析を実施し、蒸留挙動がシミュレーションできることを確認した。乾式プロセスセルの冷却挙動解析モデルの作成に当たっては、ワークステーション上の詳細解析モデルとのベンチマーク解析からパーソナルコンピュータ上でも十分な精度でモデル化できることを確認した。定常解析によりセル内の流況と温度分布を確認した上で、非常時冷却過渡解析を行った結果、定常的にはヒートバランスがとれた条件であっても、初期の段階で過渡的な温度ピークが発生することがわかった。さらに過渡解析の最終的な定常値は非定常変動の部分的な循環流のでき方に左右され、現象自体の不安定さに影響される可能性があるため、セル空調系の設計にあたっては、冷却ガスのよどみ部に発熱に伴う循環流を起こさない設計とする必要があることがわかった。
掛樋 勲; 中林 弘樹
JNC TN9400 2000-051, 237 Pages, 2000/04
JNC-TN9400-2000-051.pdf:8.14MB
本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)について、その安全システムを構築するために、安全システムの考え方(安全システム概念)を示し、安全評価に関わる検討を行ったものである。安全システムの考え方については、我が国現行の再処理安全審査指針に則って、必要な安全機能、安全設計要件及び安全設備を示し、課題を摘出した。安全評価に関わる検討については、想定する異常事象及び事故事象を選定し、安全設計パラメータ(閉じ込めフィルタ能力等)と漏洩インベントリをパラメータとして、公衆被ばく量制限との関係を求め、課題を摘出した。また、臨界管理の設計及び評価に資するため、臨界解析を行った。以上のように、本研究では、安全設計方針(安全設計上考慮すべき事項)、指針等の作成及び具体的な安全設計を進めるために、乾式システムの安全システム概念を体系化して、課題を示した。
岡村 信生; 米澤 重晃
JNC TN9400 2000-034, 48 Pages, 2000/03
JNC-TN9400-2000-034.pdf:1.56MB
現在、FBR(Fast Breeder Reacotr)の実用化を目指した研究開発が進められており、社会に受け入れられる核燃料サイクルを構築するために幅広い技術を対象に調査・研究が行われている。再処理に関しては、以前は使用済燃料からUとPuを効率よく取り出すことが課せられた唯一の課題であったが、現在、核燃料サイクルシステムを構築する上で再処理に求められる事項は多岐にわたり、それらの要求へ十分に答えていく必要に迫られている。再処理技術の幅広い検討の一環として、LWR(Light Water Reactor)とは異なりFBRでは低除染の燃料が許容されることから湿式再処理のみではなく乾式再処理の研究が始まり、溶融塩や液体金属を用いた電解・抽出、元素間の蒸気圧差を利用した揮発・凝縮等の様々な手法を組み合わせたプロセスが提案されている。乾式再処理は湿式再処理ほど実証プラントの経験が多くないため、工学規模のプラントを考える上ではプロセスフロー等に未だ多くの検討余地がある。そこで乾式再処理システムの設計を行う上で最も基本となる物質収支を解析・評価する時には、工程の追加等の変更に対して柔軟に対応する必要がある。本研究は、この要求を満たす乾式再処理の物質収支評価コードを開発することを目的としている。
和田 浩明
JNC TN8400 2000-015, 37 Pages, 2000/03
本報告は、博士研究員として平成9年10月から平成12年3月までに行なった研究内容をまとめたものである。本報告は、大きく2つの内容に分かれている。すなわち、1つは、高エネルギー光による電磁遷移過程の遷移率の厳密解を求める研究である。2つめの研究は、 
Cs(n,) 
Cs熱中性子吸収反応で Csのアイソマー(
Cs)が生成される確率の測定である。(1)最近の高エネルギービーム技術の発展により、高エネルギー光の研究に対する関心が高まっている。本研究では、高エネルギー光に対する電気的遷移(El遷移)厳密なものを使い、原子核の波動関数として調和振動子型波動関数を使った。(2)放射性核種 Csの熱中性子吸収断面積を高精度化するため、Cs(n,) Cs反応でCsが生成される確率を測定し、Cs生成の寄与を含む断面積を求めた。
CsとCsの両方の崩壊から放射される1436KeV線の時間変化から、CsとCsが熱中性子吸収反応で生成される割合を求めた。その結果、Csが生成される確率は0.75
0.18となった。この場合、Cs生成が熱中性子吸収断面積に与える寄与はこれまでの実験値を92%上方修正させ、熱中性子吸収断面積として
0=0.270.03bが得られた。
池上 哲雄
JNC TN9200 99-007, 99 Pages, 1999/06
本コンサルタント会議は、昨年12月に行われた会議に引き続き、革新原子炉と燃料サイクルに対する新たな要件(objectives)とその要件を評価するためのクライテリアのレビュー及び革新原子炉と燃料サイクルに係る国際プロジェクトのための戦略計画に関するAGM(Advisory Group Meeting)への提言作成を目的とし、11カ国からの専門家が参加して、99年5月10
12日にIAEA本部で開催された。1.IAEAからの質問書(中小型炉に関するアンケート)についての各国の回答(各国の現状を含む)あらかじめIAEAから配付されていた、2015年までの中小型炉の市場規模、原子力の利用分野、大型炉と小型炉の優位性等の質問に各国が回答した。中小型炉(700MWe以下)のマーケットがあるとしたのは、アルゼンチン、カナダ、インド、ロシア、米国で、日本、英国、中国は大型炉指向であった。2.将来の原子炉と燃料サイクルに対するクライテリアのレビュークライテリア設定にあたっての基本的考え方は、「2020年以降の革新原子炉と燃料サイクルを選定するためのガイドライン」を与えることにあり、安全性、信頼性、経済性、核不拡散性、資源の持続可能性等についてクライテリアを設定した。これから開発される革新原子炉と燃料サイクルは多様化したものとなることが予想される上に、各国の異なる事情を考慮すると、定量化を図ると議論が収束しないので、一般的で定性的なものになっている。3.革新原子炉と燃料サイクルに係る国際プロジェクトのための戦略計画に関するAGM(Advisory Group Meeting)への提言についての討議AGMは、革新原子炉と燃料サイクルに係る国際プロジェクトに関しては、今回を含めて2回の国際会議で検討したが、その次のステップと位置づけられ、本年10月に開催する。そこでは、各国が革新原子炉と燃料サイクルについて、いくつかのオプションを提案し、それらのオプションが今回設定したクライテリアを満たすかどうか検討する。また、将来の活動に対する提言を取りまとめる。実用化戦略調査研究を開始したばかりのサイクル機構にとって、大いに関連するテーマを扱う会議である。但し、対象は高速炉に限らないため、国内の他機関とも連携して対応していく必要がある。
駒 義和; 小山 智造; 船坂 英之
JNC TN8400 99-021, 34 Pages, 1999/03
先進的核燃料リサイクルに係わる分離技術研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニドを分離する方法であるSETFICS法を開発している。これは、CMPO-TBP混合溶媒(TRUEX溶媒)とDTPA-塩析剤溶液を用いる溶媒抽出法である。本検討では、上記分離系での三価金属イオン(アクチニド及びランタニド)の挙動を理論的に説明することを目的とし、以下のような検討を行った。DTPAと金属の錯生成反応やCMPOによる金属の抽出反応に着目した。(1)DTPA溶液中での三価金属イオンの溶存状態水溶液中でのDTPAと金属Mの存在状態について、MDTPA2-及びMHDTPA-は錯体が形成されるモデルを検討した。DTPA-金属錯体の生成は高酸濃度で抑制されるが、pH1程度から顕著となる。pHが12程度の領域では、MDTPA2-にプロトンが付加してMHDTPA-が生成する反応が寄与する。このような錯体の生成は酸性溶液中では極めて低濃度で存在するDTPA5-イオンの濃度に大きく依存する。DTPA-金属錯体の安定度が非常に大きいため、DTPA5-イオン濃度が非常に小さくとも比較的高い酸濃度から錯形成は進行しうる。(2)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分配比・上記の錯体の形成に加え、CMPOによる金属の抽出反応を考慮した。pH1以下の高酸濃度では、DTPA5-濃度が低いために金属はほとんど抽出される。このときの分配比の大きさはCMPOの抽出平衡定数に依存する。pHが上昇するに伴って分配比は減少するが、pHに対する分配比の傾きは実験値と一致した。(3)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分離係数金属間の分離係数については、DTPAの錯形成とCMPOの分配比を用いるより簡単な表現も検討した。このモデルは、pH2以上においてCe以上のランタニド及びアクチニド元素について成り立ち、実験値と良く一致した。